近日，我所光電材料動力學研究組（1121組）吳凱豐研究員團隊在量子點自旋光物理研究中取得重要進展，率先實現了室溫下對低成本溶液法制備的膠體量子點的自旋相干操控。這一成果在量子信息科學、超快光學相干操控等領域具有重要意義。
量子信息技術是指以微觀粒子（或準粒子）的量子態表示信息，并利用量子力學原理進行信息存儲、傳輸和處理的技術。對固態材料中的自旋量子比特進行相干操控，是實現量子信息技術的重要途徑之一。目前已報道的相關固態體系主要包括外延生長量子點以及“點缺陷”材料（如金剛石色心等）。然而，外延生長量子點的制備工藝復雜、造價昂貴，且其自旋操控一般需要在液氦溫度下進行。雖然“點缺陷”自旋的室溫相干操控已被實現，但如何規?；?、可控地制備這類材料是巨大挑戰。因此，若能在室溫下實現低成本材料的自旋相干操控，對量子信息技術的發展將產生深遠影響。
吳凱豐研究團隊一直致力于膠體量子點的超快光物理與光化學研究。這類量子點不但可用相對溫和的化學法在溶液中宏量制備，而且其限域效應強，光電、自旋等性質精準可調。尤其是近年來興起的鉛鹵鈣鈦礦量子點，其旋軌耦合效應特別有利于通過光學方法高效注入自旋極化，同時其強烈的光-物質相互作用可促進自旋的光學相干操控。研究團隊近期也在CsPbI3鈣鈦礦量子點中觀測到激子自旋的系綜量子拍頻并解析了其物理機制（Nat. Mater. 2022）。
在本工作中，考慮到量子點中的電子-空穴交換作用導致了復雜的激子裂分及光學取向行為，研究團隊創新性地制備了鈣鈦礦量子點的單空穴自旋極化態，并基于自行研制的多脈沖飛秒磁光技術實現了室溫相干操控。團隊通過在CsPbBr3量子點表面化學修飾蒽醌分子，在亞皮秒尺度捕獲量子點的光生電子，猝滅電子-空穴交換作用，在室溫下得到百皮秒量級的空穴自旋，在外加磁場下，該空穴自旋發生拉莫爾進動；借助一束亞帶隙光子能量的飛秒脈沖，利用光學斯塔克效應產生贗磁場，成功實現了對空穴自旋的量子態相干操控?？紤]到自旋相干壽命在百皮秒量級，借助百飛秒（約為0.1皮秒）級的激光脈沖，研究人員在自旋退相干之前原則上可開展上千次的有效操控。
相關文章以“ Room-temperature coherent optical manipulation of hole spins in solution-grown perovskite quantum dots ”為題，于近日發表在《自然-納米技術》（Nature Nanotechnology）雜志上。該工作的共同第一作者是我所1121組博士生藺煦陽、韓瑤瑤博士。上述工作獲得了中科院穩定支持基礎研究領域青年團隊計劃、國家重點研發計劃、國家自然科學基金及我所創新基金的支持。（文/圖 藺煦陽、韓瑤瑤）
